大氣氣溶膠銨鹽同位素源解析研究取得突破性進(jìn)展
中國科學(xué)院大氣物理研究所潘月鵬研究員和我所方運霆研究員與國外多個研究團(tuán)隊合作，首先開發(fā)了銨鹽兩步氧化轉(zhuǎn)化法測定穩(wěn)定氮同位素的技術(shù)方法，使得低銨鹽含量大氣顆粒物樣品中同位素的準(zhǔn)確測量成為現(xiàn)實。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，貧氨環(huán)境下，氨氣轉(zhuǎn)化為銨鹽過程中保留了初始源的同位素信息，可以通過直接測定銨鹽的氮同位素比值判斷其初始來源；而在富氨環(huán)境下，氨氣與銨鹽之間的同位素分餾作用掩蓋了氨氣攜帶的初始源信息，無法直接通過氮同位素比值判斷其初始來源。在這一認(rèn)識的基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊定量表征了溫度和酸堿性對分餾過程的影響，進(jìn)而突破了富氨環(huán)境下銨鹽氣溶膠來源解析的技術(shù)瓶頸。
通過對北京2013年初冬（農(nóng)業(yè)活動減弱）和盛夏（農(nóng)業(yè)排放增強）大氣霾污染過程不同粒徑段樣品的氮穩(wěn)定同位素測試，研究團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)了“非農(nóng)業(yè)源”影響城市氣溶膠銨鹽的強烈信號（圖7）。通過同位素質(zhì)量平衡模型，解析到北京城區(qū)（年尺度上）銨鹽有55%來自農(nóng)業(yè)排放（圖8），而非農(nóng)業(yè)源（機(jī)動車、燃煤、氨逃逸）的貢獻(xiàn)也決不能忽視（尤其是在重霾污染期間）。同位素源解析結(jié)果進(jìn)一步印證了我國城市觀測到的高濃度氨氣與局地排放有關(guān)，而與區(qū)域農(nóng)業(yè)源的關(guān)系不大。如果該結(jié)論具有普適性，這將直接關(guān)系到我國未來氨氣減排的策略選擇。研究團(tuán)隊呼吁國內(nèi)外同行加強合作，進(jìn)一步開展不同區(qū)域的氨氣/銨鹽濃度和通量測量及來源解析，服務(wù)于大氣污染和氣候變化研究。本研究獲得中國科學(xué)院戰(zhàn)略科技先導(dǎo)專項和國家自然科學(xué)基金的支持。
??????? 論文信息：Pan, Y., and Coauthors, 2018: Source apportionment of aerosol ammonium in an ammonia rich atmosphere: An isotopic study of summer clean and hazy days in urban Beijing. J. Geophys. Res., 123. doi:10.1029/2017JD028095.
??????? Pan, Y., and Coauthors, 2018: Isotopic evidence for enhanced fossil fuel sources of aerosol ammonium in the urban atmosphere. Environ. Pollut., 238, 942-947. doi:10.1016/j.envpol.2018.03.038.
Pan, Y., and Coauthors, 2018: Identifying ammonia hotspots in China using a national observation network. Environ. Sci. Technol., 52(7), 3926-3934. doi:10.1021/acs.est.7b05235.
??????? Pan, Y., and Coauthors, 2016: Fossil fuel combustion-related emissions dominate atmospheric ammonia sources during severe haze episodes: Evidence from 15N-stable isotope in size-resolved aerosol ammonium. Environ. Sci. Technol., 50(15), 8049-8056. doi:10.1021/acs.est.6b00634.?
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圖1. 北京冬季和夏季不同粒徑段顆粒物銨鹽氮同位素豐度（a）。細(xì)顆粒物銨鹽和前體物氨氣的氮同位素豐度（b），兩者差異表征氮同位素的分餾。不同類型排放源氨氣氮同位素豐度的范圍（c）。
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??圖2. 北京氨氣的來源構(gòu)成（基于年尺度上每周1次的大氣顆粒物分級采樣和細(xì)顆粒物銨鹽。
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