溫帶森林地區(qū)大氣銨態(tài)氮同位素季節(jié)動態(tài)特征研究取得進展
工業(yè)革命以來,人類活動向大氣層排放的含氮化合物急劇增加,從而使大氣氮沉降量隨之急劇上升。過量氮沉降會對陸地生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生一系列的影響,比如引起土壤酸化和養(yǎng)分失衡,水體富營養(yǎng)化,生物多樣性降低等。大氣氮沉降主要來自大氣氨和氮氧化物排放。此外,大氣沉降前體物質(zhì)氨和氮氧化物在大氣霧霾的形成中也扮演重要角色。中國是全球大氣氮沉降嚴重的區(qū)域之一,為了減少大氣氮沉降的不利影響,我國自“十二五”以來制定了氮氧化物減排的政策并實施氮氧化物總量控制,但是并未針對大氣氨排放制定相應(yīng)的減排政策。為了更好地制定大氣氨減排的政策,了解大氣銨沉降的氨源是十分重要的前提。近年穩(wěn)定同位素測定技術(shù)的迅速發(fā)展使得氮同位素自然豐度來解析大氣氨源成為可能。然而,過去諸多相關(guān)研究主要集中在氮污染嚴重區(qū)域(城市和農(nóng)業(yè)區(qū)域),在偏遠相對潔凈的地區(qū)研究少。而且,同位素源解析的研究往往忽略了銨鹽形成過程中的分餾作用(圖1)。
本研究在中國科學(xué)院清原森林生態(tài)系統(tǒng)觀測研究站開展,采集了2014-2016年間降水樣品并測定氮沉降量及銨同位素特征,目的是了解大氣銨氮同位素的季節(jié)特征及其氨源。研究發(fā)現(xiàn)清原站年均大氣氮沉降為20 kg N ha-1 yr-1,其中2/3為銨態(tài)氮。大氣銨同位素質(zhì)量加權(quán)平均值為-3.5‰,但季節(jié)波動大,從-24.6‰到+16.2‰,并顯現(xiàn)夏季高冬天低的季節(jié)特征(圖2)。夏季銨氮同位素值較高的主要原因主要是夏季溫度高,農(nóng)業(yè)源氨排放增加,使得大氣氨濃度升高,導(dǎo)致大氣銨鹽形成過程發(fā)生同位素平衡分餾。因此,利用氮同位素來量化氨源必須考慮大氣銨形成過程的同位素分餾效應(yīng)。在去除大氣銨形成過程中同位素分餾效應(yīng)后,結(jié)果顯示在夏季,降水的銨中60-94%來自農(nóng)業(yè)源,6-40%來自化石燃料燃燒;在冬季44-62%則來自化石燃料燃燒(圖3)。
該研究得到了國家重點研發(fā)項目、中科院重點科技前沿項目、中科院百人計劃項目,國家自然科學(xué)基金和總理基金—大氣污染控制專項的支持。研究成果“

圖1. 森林站點大氣銨形成過程及其氨來源示意圖


圖3. 夏季(a.c)和冬季(b.d)大氣氨15N同位素特征及不同氨源貢獻
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