大氣氣溶膠銨鹽同位素源解析研究取得突破性進(jìn)展
我所大氣分中心潘月鵬研究員與國(guó)內(nèi)外多個(gè)研究團(tuán)隊(duì)合作,首先開(kāi)發(fā)了銨鹽兩步氧化轉(zhuǎn)化法測(cè)定穩(wěn)定氮同位素的技術(shù)方法,使得低銨鹽含量大氣顆粒物樣品中同位素的準(zhǔn)確測(cè)量成為現(xiàn)實(shí)。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),貧氨環(huán)境下,氨氣轉(zhuǎn)化為銨鹽過(guò)程中保留了初始源的同位素信息,可以通過(guò)直接測(cè)定銨鹽的氮同位素比值判斷其初始來(lái)源;而在富氨環(huán)境下,氨氣與銨鹽之間的同位素分餾作用掩蓋了氨氣攜帶的初始源信息,無(wú)法直接通過(guò)氮同位素比值判斷其初始來(lái)源。在這一認(rèn)識(shí)的基礎(chǔ)上,研究團(tuán)隊(duì)定量表征了溫度和酸堿性對(duì)分餾過(guò)程的影響,進(jìn)而突破了富氨環(huán)境下銨鹽氣溶膠來(lái)源解析的技術(shù)瓶頸。
通過(guò)對(duì)北京2013年初冬(農(nóng)業(yè)活動(dòng)減弱)和盛夏(農(nóng)業(yè)排放增強(qiáng))大氣霾污染過(guò)程不同粒徑段樣品的氮穩(wěn)定同位素測(cè)試,研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了“非農(nóng)業(yè)源”影響城市氣溶膠銨鹽的強(qiáng)烈信號(hào)(圖7)。通過(guò)同位素質(zhì)量平衡模型,解析到北京城區(qū)(年尺度上)銨鹽有55%來(lái)自農(nóng)業(yè)排放(圖8),而非農(nóng)業(yè)源(機(jī)動(dòng)車(chē)、燃煤、氨逃逸)的貢獻(xiàn)也決不能忽視(尤其是在重霾污染期間)。同位素源解析結(jié)果進(jìn)一步印證了我國(guó)城市觀測(cè)到的高濃度氨氣與局地排放有關(guān),而與區(qū)域農(nóng)業(yè)源的關(guān)系不大。如果該結(jié)論具有普適性,這將直接關(guān)系到我國(guó)未來(lái)氨氣減排的策略選擇。研究團(tuán)隊(duì)呼吁國(guó)內(nèi)外同行加強(qiáng)合作,進(jìn)一步開(kāi)展不同區(qū)域的氨氣/銨鹽濃度和通量測(cè)量及來(lái)源解析,服務(wù)于大氣污染和氣候變化研究。本研究獲得中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略科技先導(dǎo)專(zhuān)項(xiàng)和國(guó)家自然科學(xué)基金的支持。
論文信息:Pan, Y., and Coauthors, 2018: Source apportionment of aerosol ammonium in an ammonia rich atmosphere: An isotopic study of summer clean and hazy days in urban Beijing. J. Geophys. Res., 123. doi:10.1029/2017JD028095.
Pan, Y., and Coauthors, 2018: Isotopic evidence for enhanced fossil fuel sources of aerosol ammonium in the urban atmosphere. Environ. Pollut., 238, 942-947. doi:10.1016/j.envpol.2018.03.038.
Pan, Y., and Coauthors, 2018: Identifying ammonia hotspots in China using a national observation network. Environ. Sci. Technol., 52(7), 3926-3934. doi:10.1021/acs.est.7b05235.
Pan, Y., and Coauthors, 2016: Fossil fuel combustion-related emissions dominate atmospheric ammonia sources during severe haze episodes: Evidence from 15N-stable isotope in size-resolved aerosol ammonium. Environ. Sci. Technol., 50(15), 8049-8056. doi:10.1021/acs.est.6b00634.

圖1. 北京冬季和夏季不同粒徑段顆粒物銨鹽氮同位素豐度(a)。細(xì)顆粒物銨鹽和前體物氨氣的氮同位素豐度(b),兩者差異表征氮同位素的分餾。不同類(lèi)型排放源氨氣氮同位素豐度的范圍(c)。

圖2. 北京氨氣的來(lái)源構(gòu)成(基于年尺度上每周1次的大氣顆粒物分級(jí)采樣和細(xì)顆粒物銨鹽。
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